钙钛矿材料原子结构的转变：通往创新激光器和LED的门户

钙钛矿材料的特点是其独特的晶体结构，提供了优良的光学、电气和量子特性。LHPs由非常细的钙钛矿半导体层和薄有机“间隔”层相互分隔组成。它们可以被组织成由多层构成的薄膜，使其在将电能转换为光方面有效。这一特性使其成为未来LED、激光器和光子集成电路的理想候选材料。

尽管对LHPs的兴趣很高，研究人员之前仍然难以理解如何改变这些材料以控制其性能。

要理解研究人员所做的发现，必须从量子阱的概念开始，量子阱是放置在间隔层之间的半导体层。

“我们发现量子阱自然而然地在LHPs中形成，因为它们代表了层状结构，”研究论文的主要作者、北卡罗来纳州立大学材料科学与工程教授阿拉姆·阿马西安（Aram Amassian）解释道。

理解这些量子阱的分布至关重要，因为能量在原子水平上从高能结构转移到低能结构。

“厚度为两个原子的量子阱相比于五个原子的量子阱具有更高的能量水平，”研究的合著者、北卡罗来纳州立大学物理学教授肯南·贡多古（Kenan Gundogdu）表示。“为了促进能量的有效转移，拥有三到四个原子厚的量子阱夹在两个和五个原子厚的量子阱之间是有益的。这为能量向下移动创造了一个缓和的斜坡。”

“研究人员对一个异常现象感到困惑：通过X射线衍射观察到的量子阱大小与通过光谱学识别的大小不匹配，”阿马西安说。

“例如，衍射可能表明量子阱为两个原子厚，也可能识别出一个三维块状晶体。相反，光谱学可能暗示存在两个、三个和四个原子厚的量子阱，以及三维块相，”阿马西安补充道。

“因此，我们的初步询问是：为什么我们会观察到X射线衍射和光谱学之间的这种不一致？我们的第二个问题是：如何调节LHPs中量子阱的大小和分布？”

通过一系列实验，研究人员发现纳米片在解决这两个问题中至关重要。

“纳米片是用于生成LHPs的溶液表面上形成的单层钙钛矿材料，”阿马西安分享道。“我们发现这些纳米片充当了在其下方发展起来的层状材料的模具，这意味着如果一个纳米片是两个原子厚，则在以下形成的LHP包含两个原子厚的量子阱。”

“然而，纳米片并不像其他LHP材料那样稳定。随着时间的推移，纳米片的厚度不断增加，导致额外的原子层的形成。因此，厚度为三个原子的纳米片会导致三个原子的量子阱，并且这一过程会不断进行，直到纳米片变为三维晶体，”阿马西安解释道。

这一发现还阐明了长期以来关于X射线衍射和光谱学结果不同的问题：衍射检查层的堆叠，并不识别纳米片，而光谱学则识别孤立的片层。

“令人兴奋的是，我们找到了一种控制纳米片生长的方法，使我们能够调整LHP薄膜中量子阱的大小和分布，”阿马西安表示。“通过管理量子阱的大小和排列，我们可以创建高效的能量级联，确保材料在激光和LED应用中非常有效地转移电荷和能量。”

意识到纳米片在LHP中形成钙钛矿层的重要性，激励研究人员探索它们在工程其他钙钛矿材料的结构和性能中的潜力，例如在太阳能电池和光伏技术中使用的材料。

“我们发现纳米片对其他钙钛矿材料具有类似的影响，并可以利用它们来增强其结构，提高稳定性和光伏性能，”文章的合著者、北卡罗来纳州立大学的ALCOA化学与生物分子工程教授米拉德·阿博哈萨尼（Milad Abolhasani）表示。

本研究获得了国家科学基金会的资助，资助编号为1936527，以及海军研究办公室的资助，资助编号为N00014-20-1-2573。