锆与氮化硅的相互作用改善了丙烷转化为丙烯的过程,丙烯是生产聚丙烯的重要化学品。这个发现暗示在使用其他非常规催化剂方面有潜在的进展。
聚丙烯是一种广泛使用的塑料,存在于许多必需品中,包括食品容器和医疗设备。由于其受欢迎程度,制造聚丙烯所需的化学品丙烯的需求正在增加。丙烯可以从丙烷中提取,丙烷是一种常用于烧烤炉的天然气类型。
来自美国能源部(DOE)阿贡国家实验室和艾姆斯国家实验室的研究人员发现了一种比现有工艺更快速且更节能的丙烯生产方法。
丙烷转化为丙烯的过程通常依赖于铬或铂等金属催化剂,且这些催化剂通常由氧化铝或二氧化硅等材料支持,以加速反应。然而,这些方法需要高温和大量的能量消耗。
在一次联合努力中,科学家们发现将锆与氮化硅结合会显著改善丙烷转化为丙烯的催化转化,提供了一种比其他非贵金属如铬更快、毒性更低、能效更高的替代方案,同时相比贵金属如铂也更具成本效益。
这一突破还表明催化过程可以在较低温度下进行,从而减少二氧化碳排放,而这近80%的温室气体排放在美国来源于此。
此外,这项研究暗示了其他可负担金属在丙烷转化为丙烯过程中的潜在反应活性。
阿贡的化学家大卫·卡帕汉和马克斯·德尔费罗一直在研究非常规表面如何增强催化作用。
作为这一项目的主要研究人员,他们的目标是比较非传统金属催化剂在非常规支撑体上的性能与在催化转化过程中标准材料的性能。
支撑材料通常具有较大的表面积,有助于分配催化剂并会显著影响催化作用,正如本研究所示。
研究小组发现,利用锆催化剂在氮化硅基体上比在二氧化硅支撑体上产生了更有效的丙烷转化为丙烯的催化作用。
他们还注意到,与在二氧化硅上的传统金属催化剂相比,氮化硅使催化反应更快且更节能,因为它能更有效地促进化学反应。
研究人员在842华氏度的温度下进行了丙烷的催化转化,这低于传统催化材料通常需要的1022华氏度。
此外,即使在与传统催化剂相同的温度下,反应速率也明显超过了观察到的氧化物支持材料的反应速率。
这一发现提供了证据表明该方法可能适用于其他关键反应。
卡帕汉说:“这使我们对金属与氮化物支持的反应性有了深入了解。我们看到其他过渡金属的潜力,我们可以利用氮化物表面的独特局部环境来增强催化作用。”
这项研究得到了阿贡的先进光源(APS)的支持,后者是DOE科学办事处的用户设施。在10-BM束线,研究人员使用X射线吸收光谱法研究锆催化剂与氮化物和氧化物材料的不同相互作用。
此外,阿贡的研究人员与艾姆斯国家实验室的弗雷德里克·佩拉斯合作,以更好地理解锆/氮化硅催化剂的结构。他利用动态核极化增强的核磁共振技术研究氮化硅与金属位点的反应。
佩拉斯说:“氮化硅的表面组成尚处于探索阶段,这正是我对此研究感到特别兴奋的地方。”他还是爱荷华州立大学的副教授。
德尔费罗表示,根据阿贡和艾姆斯提供的材料表征技术与参与研究人员的专业知识的结合,这种合作努力是实验成功的关键。
他表示:“没有人可以独自完成一切。这确实是一个团队工作,每个成员都贡献了他们的专业知识以实现这个目标。”
研究结果发表在《美国化学会期刊》上。作者包括德尔费罗、卡帕汉、佩拉斯,以及乔舒亚·德穆斯、金裕林、杰克琳·霍尔、佐哈·赛义德、邓凯西、玛加莉·费兰东、A·杰里米·克罗普和刘聪。
这项研究得到了DOE基础能源科学办公室、化学科学、地球科学和生物科学部催化科学项目的支持。